天大:在安培级电流下合成高法拉第效率的环己酮肟 |《自然-合成》论文
近期来自天津大学的研究团队在《自然-合成》发表了论文“通过调控局部NO覆盖度在安培级电流密度下实现尼龙6前驱体的电合成”(Ampere-level electrosynthesis of a nylon-6 precursor by local NO coverage tuning),欢迎阅读文章了解详情。
论文导读:
以NO和环己酮为原料,在安培级电流密度下实现高法拉第效率的环己酮肟(CHO)电合成具有重要价值但十分困难。
来自天津大学的研究团队通过理论计算发现,银催化剂表面的NO覆盖度在CHO电合成中起着关键作用。随后他们通过调控NO体相浓度和反应速率实验性地调节NO覆盖度,发现低NO覆盖度有利于NH3形成,而高NO覆盖度会促进CHO和N2生成。机理研究表明,随着NO覆盖度增加,活性位点从桥位台阶转移到空心平台位点,使得NH2OH*能够稳定存在而不会分解成NH3。然而,高NO覆盖度下也容易发生N‒N偶联反应。受此启发,研究团队提出了一种在高NO覆盖度下抑制NO–NO偶联的掺杂策略,并开发了一种钌掺杂的银催化剂,在1.0 A cm−2下实现了86%的CHO法拉第效率,远超此前报道的反应性能。
论文表1:CHO电合成反应过程示意图和催化剂筛选。
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通讯作者:Bin Zhang(天津大学)
第一作者:Yongmeng Wu、Xinyu Liu、Rong Yang(天津大学)
DOI:10.1038/s44160-025-00851-2
发表日期:2025年8月7日
《自然-合成》
2024 Journal Metrics
影响因子:20.0
五年影响因子:20.0
学科排名:11/239,多学科化学
引用量:5,147
下载量:943,142
*数据来源:2024年Journal Citation Reports, Clarivate Analytics 2025和期刊官网
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