返朴

一场正在酝酿的计时革命:量子理论家展望核钟未来

本文翻译自耶鲁大学与科罗拉多大学博尔德分校两位知名理论物理学家合著的文章《固态原子核钟的前景》(arXiv:2511.13017)。文章介绍了基于钍-229原子核中一个极其特殊的低能跃迁(仅 8.4 eV)所构建的下一代时间测量技术,并深入探讨了其科学背景、实验进展与未来挑战。这篇文章不仅是一篇综述,更是一份技术路线图。

撰文 | Steven M. Girvin(美国耶鲁量子研究所)、Leo Radzihovsky(美国科罗拉多大学博尔德分校物理系与量子物质理论中心)
翻译 | 陈钢 (北京大学)
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译者导读

1. 一个潜在的"计时革命"正在酝酿

你可能已经知道,现代最精确的钟是光学原子钟,其精度已经达到每百亿年误差不到一秒,也就是跨越整个宇宙的年龄也不会误差一秒。然而,这篇文章讨论的是一个更为前沿的方向:原子核钟。

与传统原子钟依赖电子能级跃迁不同,原子核钟利用的是原子核内部的能级跃迁。钍-229是目前唯一已知拥有能量极低(8.4 eV)、寿命极长(约 641 秒)的核跃迁的原子核,这使得它成为构建"核钟"的理想候选。

如果成功,原子核钟不仅精度有望超越现有光学钟,更因其对外界电磁干扰的高度不敏感性,可能在基础物理检验、引力波探测、暗物质搜寻、乃至量子引力效应探索中发挥关键作用。

2. 你将从中学到什么?

  • 原子钟的基本原理与极限:文章清晰梳理了原子钟的三类主要限制因素,并解释了为何核钟在理论上具有突破这些限制的潜力。

  • 钍-229 的独特核物理:你将了解到为何这个原子核如此特殊,其低能跃迁如何偶然形成。

  • 固态环境中的挑战:文章重点讨论了将钍原子核嵌入晶体(如 CaF₂)后所面临的非均匀展宽、四极相互作用、温度敏感性等复杂问题——这些问题正是当前原子核钟实验研究的核心。

  • 最新实验突破:文中引用了 2024–2025 年间多篇《自然》《物理评论快报》等高影响力论文,包括首次直接测量原子核跃迁频率、温度对频率的影响、谱线稳定性等关键成果。

3. 两位作者是谁?

  • Steven M. Girvin 是美国耶鲁大学物理系和应用物理系教授、美国国家科学院院士、美国能源部下属量子优势协同设计中心创始主任,曾获得美国物理协会Buckley奖,在凝聚态理论与量子信息领域享有盛誉。

  • Leo Radzihovsky 是美国科罗拉多大学博尔德分校理论物理教授,曾婉拒加州理工学院终身正教授职位的邀请,擅长软凝聚态物理、原子分子光学、量子场论与无序系统。

两位作者均具备深厚的理论背景,且与实验组(如 JILA、耶鲁、科罗拉多等单位)密切合作。他们的视角兼具理论的深度与实验的可行性,使得这篇文章不仅是一篇综述,更是一份技术路线图。

4. 为什么要翻译这篇文章?

尽管原子核钟领域进展迅速,但中文世界中系统介绍其物理基础与最新挑战的资料仍然稀缺。本文提供了从原子钟到原子核核钟的演进逻辑,也指出了实现固态核钟所必须解决的多学科交叉问题——涉及核物理、光学、凝聚态物理、材料科学等。

无论你是从事相关领域的研究者,还是对前沿物理感兴趣的学者或学生,这篇文章都将为你提供一个清晰而全面的视野,帮助你理解为何核钟被誉为"下一代计时技术的候选者",以及我们离它还有多远。

希望通过这篇导读,你能对《固态原子核钟的前景》有一个全局的认识,并愿意深入阅读这篇兼具科学深度与前瞻性的文章。如果你对翻译内容有任何建议或发现任何问题,欢迎指正。本翻译工作得到了JILA(实验天体物理联合研究所)叶军教授课题组的协助和中国国家自然科学基金92565110的支持。

译者2025年11月于燕园

注:译者基本按英文原文译出下文,但为方便读者理解,对原文略有增删。

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固态原子核钟的前景

撰文 | Steven M. Girvin(美国耶鲁量子研究所)、Leo Radzihovsky (美国科罗拉多大学博尔德分校物理系与量子物质理论中心)


摘要

受近期实现固态钍-229原子核钟方面取得的实验突破的鼓舞,我们回顾了当前原子钟的技术、基本物理原理和局限性。随后,我们讨论基于钍-229原子核中一个反常的低能量( eV)核跃迁的新一代钟的前景,该跃迁在掺杂进 CaF 晶体后具有长达641 秒的极长寿命。要实现此类固态原子核钟,必须要处理核物理、原子分子光学和凝聚态物理的基础问题。掺杂的钍以及晶体本征缺陷引起的应变和电场梯度会导致谱线的非均匀展宽,关键的挑战就在于理解并最小化这些非均匀展宽的影响。


1 引言与动机

在人类追求更高精度的时间和频率测量的征程中,一个令人振奋的新进展是基于钍-229原子核中的反常低能同核异能态激发谱线的原子核钟,该原子核钟有可能取代当前的原子钟 [1, 2, 3]。通常原子核的电磁激发对应于 X 射线和  射线的能量范围( eV),因此能量很高。与通常的高能量的核激发不一样的是,钍-229原子核长期被预测拥有一个非常低能量的激发态,其能量落在低于  eV 的某处。经过数十年的搜寻,近期的突破性实验 [2, 3] 最终在真空紫外区域约 8.4 eV 附近定位了该原子核的极窄光学共振线,并成功用激光直接激发了它。尽管该激发能量比光学钟高一个数量级,但它仍处于现代最先进激光器的能力范围内。更进一步,最新的一项基于精密光学频率梳(结合相干高次谐波产生)的实验 [4] 已将 8.4 eV 附近的紫外激光频率与 JILA 的 锶-87原子钟直接联系起来,并确定了钍-229原子核的绝对激发频率(对应于多重态跃迁  中的特定谱线中心)为  MHz。

我们下面将讨论,只要能够克服原子核置于固态宿主中诱发的复杂问题,这种同核异能态跃迁在精密计时和量子传感方面具有诸多的优势。这些复杂问题包括:

  • 钟"走"得更快,因为同核异能态跃迁频率相对于传统的微波和光学钟更高。
  • 跃迁矩阵元极弱,导致激发态自发发射光子(在自由空间中)的寿命非常长, 秒。[4] 在 CaF 宿主晶体中,折射率降低了光速,从而增加了光子态密度,将测量到的寿命缩短至  秒。因此,预期其本征谱线宽度极窄(约几毫赫兹,相对于约 2 拍赫兹),这将带来极高的频率分辨率。
  • 原子核尺寸非常小,其能级受零星电场及其他导致传统原子钟系统误差的寄生效应的影响非常微弱。
  • 可以使用现有标准技术将少量 Th 离子存储并操控于离子阱中,为最大限度减少寄生效应提供了一个非常洁净的环境。
  • 可以将大量 Th 离子掺入固态晶体中,为精密测量提供了潜在的信噪比的巨大提升(前提是下文讨论的由寄生固态效应引起的系统误差能够得到控制)。

科学界耗费了数十年的努力逐渐去除了光学钟的系统误差源 [5, 6]。若对原子核钟也能成功去除系统误差源的影响,我们可以预期在 GPS、计量学以及通过桌面实验探索基础物理学方面取得突破。时间和频率测量的极致精度可能有朝一日用于探测原初引力波,甚至可能让我们探索引力中的量子效应。

钍-229中约 8.4 eV 的异常低的同核异能态激发能,源于两个非常大能量尺度(两者均约为  keV 量级)的偶然相消。这两个能量分别是原子核的库仑能和强相互作用能。在从基态到同核异能态的激发过程中,核子重排导致库仑能降低而强相互作用能增加。这两个能量绝对数值都大,但是它们近乎抵消,这使得钍-229原子核成为一个绝佳的测试平台,可以用于探寻精细结构常数随时间的变化或搜寻与暗物质的相互作用。前者会影响库仑能,而后者则可能会影响强相互作用能。文献 [7] 指出,由于核激发中涉及的大但相互抵消的能量尺度,钍-229原子核因此对这些"超越标准模型"效应的敏感度提高了四个数量级。


2 原子钟背景简介

原子钟受到三类限制:

  • 第一类是原子的激发态因自发光子发射而具有的有限寿命 。时间-频率不确定性关系导致这会产生一个有限的跃迁线宽,其宽度不小于 。这个限制可通过挑选被"选择定则"准禁止(即非电偶极过程允许)的原子跃迁来补救,此种跃迁具有较长的 。
  • 第二类是与被探测的有限原子数(通常为 )相关的  散粒噪声。
  • 第三类限制包括由零星电场和磁场、黑体辐射以及与原子间弱相互作用(例如偶极耦合)相关的多体效应所导致的大量微妙的系统扰动。此类效应可引起钟跃迁的退相位(均匀展宽),以及由于频率偏移随单个原子位置变化而导致的非均匀展宽。过去十年间,人们付出了巨大努力来寻找抑制光学原子钟中与多体效应相关的系统误差的方法,以便能够通过增加原子数量来降低散粒噪声。与之相比,由于原子核的尺寸小,这类多体效应预计在原子核钟中会相对较小。

与超精细相互作用相关的铯原子微波激发长期以来被用于构建极其精确的原子钟,其精确度约  @ 1 秒,相当于 1 亿年误差 1 秒,并且用于定义当前的国际单位制(SI)中的秒。铯原子激发的超精细态的寿命在实验操作中实际上是无限的;因此,频率不确定度是受限于作用时间(在"喷泉"钟中约为 1 秒)。基于(长期)囚禁在光学晶格中的原子的光学跃迁的现代原子钟 [6, 5],其作用时间受限于激发态的自发发射寿命。光学跃迁频率高得多,但通常自发发射寿命短得多,仅为几十纳秒。然而,通过使用具有选择定则准禁止的光学跃迁的态,可以实现长寿命( 秒)。高振荡频率与长寿命的组合,赋予光学钟在计时方面显著的天然优势。目前锶-87光学钟 [6] 正逼近  的精度,这样的精确度能够测量小至  1 毫米的高度差所对应的引力红移 [8]。如之前描述,接近 8.4 eV 的钍-229原子核跃迁的频率又比光学钟高出了一个数量级,并且具有更长的寿命  秒,因此为下一代钟带来了巨大的希望。

与典型原子钟的原子数相比,将钍-229嵌入固态宿主(如 CaF 晶体)使得原子核的数目  可能增加多达 10 到 15 个数量级,由于散粒噪声的量级为,这将显著改善信噪比。一个关键挑战在于表征、理解和减小固态宿主引入的原子核钟跃迁的显著系统误差和非均匀展宽。原子核电荷分布的半径比原子中电子云的半径小约五个数量级,这使得核激发频率对外部扰动的敏感度远低于电子激发频率。然而,我们将在下文中更详细地阐述,为了超越目前原子钟的极端精度水平,即使  量级的微小固态效应也可能相当严重。


3 钍-229的核物理

为了理解与固态效应相关的系统误差,我们首先需要了解钍-229的核物理。

钍-229同核异能态自发发射光子的长寿命,比如在 CaF 宿主材料中约为  秒,是原子核尺寸极小以及该跃迁是电偶极禁止的结果。该跃迁具有磁偶极(M1)和电四极(E2)混合特性 [4],导致自发光子发射的矩阵元非常弱,这有利于最小化线宽;然而,这也使得该跃迁难以用激光驱动。

一个需要理解的关键特征是,必须使用高电离态的钍原子,如电荷态为 3+ 或 4+,因为较低电荷态的电子电离能小于 8.4 eV。对于较低电荷态,价电子与原子核的小重叠会引发同核异能态直接弛豫到基态,按照能量守恒,同时从原子中发射出一个价电子。对于未充分电离的钍原子,这个衰变通道随后将激发态寿命从  秒 显著缩短至约 s [9]。

研究囚禁在离子阱中的三价钍离子 Th的初期的理论 [10, 11] 和实验 [12] 研究还在推进。迄今为止,实验主要使用掺杂了四价钍离子 Th 的 CaF 薄膜或块状晶体进行。CaF 是一种广泛使用的光学材料,其带隙大于 8.4 eV(间接带隙为 11.8 eV,直接带隙为 12.1 eV)。这种带隙结构使得它对用于激发原子核的真空紫外光以及原子核自发发射的光是透明的,后者则是用来监测出激发的成功。另外,这种带隙结构也使得通过电子激发至导带而直接发生的同核异能态核衰变在能量上被禁止,从而保持了其本征的长  时间。

钍-229的基态核自旋量子数 ,而激发的同核异能态自旋 。原子核的这两个态都是非球形的,呈对称陀螺形状(即椭球体),这意味着两个核态都携带电四极矩,该矩可与原子核位置的电场梯度耦合(详见附录推导)。两个  态的形变程度和电荷半径略有不同 [4]。四极耦合将这两个态劈裂成多重态,能级劈裂量级为 100 MHz。这对于结合光学共振、核四极共振和核磁共振以实现量子调控和核量子比特读出的目的而言可能是有利的。由于受长  时间尺度的限制,荧光发射非常缓慢,因此,开发比单纯监测钍离子荧光发射快得多的读出方法至关重要。


4 固态效应

复杂的核物理控制了钍的 6 重简并的核基态(自旋量子数 )与 4 重简并的同核异能态(自旋 )之间的  eV 的能隙的劈裂。一旦钍掺杂到 CaF 晶体中,原子核则进一步会受到众多由固态物理主导的扰动。正如实验[13, 4]所揭示的,其中最重要的扰动源于局域电场梯度与核四极矩的相互作用。如附录所推导,这由四极耦合哈密顿量  描述,在晶体坐标系中表示为:

此处, 是电四极矩, 是核自旋量子数, 是电场梯度张量的  分量, 是垂直于  轴的平面内电场梯度的不对称参数,用于量化四方对称性的破缺程度。为了引入核基态-同核异能态之间的  eV 的能隙,总哈密顿量为 。四极耦合微扰  可直接对角化[14, 15](注意到  与  耦合,这里的选择定则为 ),这个微扰通常将基态  和同核异能态  核态分别劈裂为 3 个双重态()和 2 个双重态()。

上述劈裂的具体性质取决于钍在 CaF 晶胞中所占据的位置以及屏蔽电荷的构型。对于占据体心位置的四价钍离子Th,其构型具有立方对称性,因此电场梯度为零 。这或许可以解释 Hiraki 等人 [16] 在低分辨率测量中报道的似乎未劈裂的谱线。对于所有其他构型,我们预期存在非零的四极劈裂,并且这些作者观测到了对应于显著四极劈裂的其他谱线。最近对四极劈裂的高分辨率测量 [4] 获得了 。该论文采用了与 Hiraki 等人不同的样品制备方法,并且未发现来自假定具有立方对称性位点的未劈裂谱线的证据。


5 近期精密测量结果的讨论

在概述了基于钍-229跃迁的新一代原子核钟的动机、背景和挑战之后,我们现在更详细地讨论三篇近期论文中取得的突破。

5.1 钍-229同核异能态的核跃迁与锶-87原子钟的频率比,《自然》 633, 63 (2024)

张等人 [4] 的论文报道了首次对钍-229原子核钟跃迁的直接频率测量,以非常高的精度将其与锶-87光学原子钟联系起来,并报道了 5 条四极矩劈裂。其有效平均跃迁频率,即不受电场梯度影响的  跃迁,为 MHz ( eV)和 。该测量将钍-229的跃迁频率的精度相较于早先的估计提高了六个数量级。这实现了核跃迁与电子跃迁之间的首次直接频率比测量,标志着迈向原子核光学钟的一个里程碑,并开启了计时和基础物理桌面测试的新纪元。

作者使用锁定在超稳 JILA 锶光学晶格钟上的光学频率梳,随后进行相干七次谐波产生,以直接激发 CaF 晶体中的钍-229的核跃迁。利用该技术,实验分辨出了核基态到同核异能态激发的五条明显的四极劈裂的超精细谱线,能量为 8.4 eV(149 nm)。该劈裂与钍核电四极矩  和晶格局域电场梯度  的相互作用相关。相应的四极哈密顿量  给出了基态  核态的 6 个能级(3 个双重态,)和激发的同核异能态  核态的 4 个能级(2 个双重态,)。

从这些劈裂中,作者提取了几个关键参数,包括 (i) 同核异能态与基态之间光谱四极矩的比值,,(ii) 晶体中平均的场梯度 ,以及 (iii) 激发态寿命  秒,这与之前的发现一致。值得注意的是,发现光谱线宽约为 300 kHz(在更新的样品中最近已减小到 20 kHz [17]),比预期的本征线宽  宽了 8 个数量级。这种额外的线宽被认为与非均匀展宽有关,这种展宽是由杂质诱导的局域晶体应变和场梯度引起的,我们将在下面讨论。作者发现,在两周的数据收集期间,谱线中心保持稳定,展现了卓越的环境稳定性,这是实现稳健时钟的关键要求。

5.2 钍-229固态核钟的温度敏感性,PRL 134,113801 (2025)

在这篇论文 [13] 中,作者精确测量了在 CaF 宿主晶体中核跃迁的跃迁频率的温度依赖性。重要的是,他们发现四极多重态中的一条谱线( 跃迁)表现出对温度的弱依赖性,这意味着只要有足够的温度控制,温度波动将不会限制时钟的稳定性。例如,5 K 的温度控制将对应于  的分数频率不确定度。

我们可以从对跃迁频率温度依赖性的若干微妙贡献来理解这种效应。粗略地看,人们可能预期热激发声子会产生显著影响。然而,调制原子位置(从而调制四极劈裂)的声子频率相对于窄线宽而言非常高,预计它们几乎会完全平均掉。残余的非谐性(声子-声子相互作用)导致晶格随温度升高而热膨胀,这降低了电场梯度,从而降低了四极劈裂。相关的劈裂变化导致一些谱线频率上移,另一些下移。同时,晶格膨胀(以及可能尚未确定的其他效应)略微降低了钍-229原子核位置的电子密度 。正如附录中提到的,该电子密度通过泊松方程  贡献于电场梯度。这进而导致谱线中心向更高频率发生单极移动。碰巧的是,对于  跃迁,这两种效应近似相互抵消,这导致了观测到的跃迁频率具有非常弱的温度依赖性。

5.3 固态 Th-229 核钟的频率可重复性,arXiv:2507.01180 《自然》(待出版)

同一批作者在最近这项工作中 [17] 进行的更详细的温度测量实际上发现了一个温度点,在该温度下跃迁频率存在最小值,这意味着它对温度波动仅具有二阶敏感性。在此温度(约 190 K)下运行,对于给定的频率稳定性,大大降低了对温度控制系统的要求。

通过对比不同的样品,作者证明了线宽与钍-229的浓度呈线性关系,表明掺杂本身对宿主晶体中的机械应变和电荷不均匀性有贡献。本征应变很可能是在低掺杂极限下观察到的约 20 kHz 残余非均匀线宽 [17] 的来源。尽管这仅是原子核光学跃迁频率的  分之一,但它远远大于由同核异能态有限寿命  Hz 设定的最终线宽极限。

这项工作研究了谱线中心频率相对于 JILA 锶-87原子钟在更长时期(近一年)内的稳定性,并未发现系统性漂移,这确实为原子核钟的未来带来了好兆头。


6 讨论与待决的问题

如上所述,基于 641 秒的寿命 [4],钍中本征的 8.4 eV 核谱线预计极其狭窄,量级为几毫赫兹。然而,当掺杂到 CaF 晶体中时,这些谱线表现出数十千赫兹的宽度。详细理解这相对于本征线宽 8 个数量级的非均匀展宽,四极劈裂频率  的空间随机偏移及其潜在的缓解方法,仍然是实现固态核钟的关键挑战。

和所有现实晶体一样,CaF 具有许多不均匀性,包括空位和间隙原子、位错和晶界,导致随机应变场。此外,还存在与带电杂质相关的随机电场(以及因此产生的场梯度)。这些导致了四极劈裂的随机分布,几乎可以肯定这是对上述钍-229谱线非均匀展宽的主要贡献者,该线形表现为洛伦兹型(对于非均匀展宽而言不寻常),并且其宽度随钍掺杂浓度线性增长 [17]。Stoneham [18] 提出了一个关于频率分布翼部缓慢衰减(,如洛伦兹型)起源的论证,这是由于电场梯度与杂质到钍原子核距离的  幂律依赖性。存在一个靠近钍原子核的杂质的稀有事件导致了频率分布中的长尾。除了四极劈裂之外,如上所述,还存在一个小的单极贡献导致了跃迁频率的展宽,这与钍-229离子位置处的局域电子密度的不均匀性相关。[13]。

这些无序效应因钍-229离子必须掺杂到 CaF 晶体中这一事实而加剧。目前对于钍离子倾向于占据哪些位点以及这些位点附近补偿电荷的构型了解甚少。Hiraki 等人 [16] 基于 DFT 计算和观测到的大的四极劈裂提出,一个重要的电荷构型是相对靠近的正四价的钍离子Th 的离子对。需要进行更多第一性原理计算的工作,以帮助我们理解最可能的原子构型以及导致线宽的不均匀性的细节。

一个复杂因素是,钍-229位置的电场梯度不容易计算。对于带有缺陷的离子晶体,简单的点电荷模型不一定有效,因为 Sternheimer 反屏蔽 [19, 20, 21] 带来的复杂性:电场以可使四极劈裂显著增强 1-2 个数量级的方式极化钍原子核附近的电子云。在任何第一性原理计算中都需要仔细考虑这些效应。实验者的另一个关键任务是了解是否存在不同的样品制备或退火方法,可以将非均匀展宽的线宽急剧减小许多数量级。

按照一般的标准,钍-229的核跃迁对外部扰动极不敏感。然而,按照当今原子钟的苛刻标准,要在一个非常均匀的环境中组装一个大的 Th 离子集合以实现紧凑高精度核钟的梦想,还有许多工作要做。如果这个挑战能像原子钟发展的历程那样被克服,这将为基础研究和实际应用带来巨大的机遇。

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致谢

我们感谢叶军教授原子核钟课题组的成员,Emil Pellett,特别是叶军和 Tian Ooi 的讨论。Girvin 感谢 Vidvuds Ozolins 的讨论,并感谢作为访问研究员得到 JILA(实验天体物理联合研究所)的支持以及耶鲁大学的支持。Radzihovsky感谢詹姆斯·西蒙斯基金会授予的西蒙斯研究员奖的支持。

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附录 四极耦合的推导

根据量子力学的Wigner-Eckart 定理,任何自旋大于 1/2 的原子核允许(但不要求)具有电四极矩。对于对称陀螺的情况,电荷分布的内禀四极矩由在原子核体坐标系(即,原子核的对称轴与坐标系的  轴对齐)中计算的单个标量数定义,通过积分

钍-229的基态具有核自旋  和一个光谱四极矩 ,而激发的同核异能态具有自旋  和一个四极矩 (其中 1 靶恩 mfm)。

这种核四极矩与固态宿主中的电场梯度耦合,并长期以来通过核四极共振(NQR)和 核磁共振(NMR) 技术被观测到。在存在局域势  的情况下,原子核静电势能中的四极贡献在实验室参考系中由下式给出:

其中重复的指标要求和,且

实验室参考系(非体坐标系)中的核电四极张量由下式给出:

如果我们在  是对角化的实验室参考系中工作,那么

假设(尽管这不完全正确)没有其他电荷与核电荷重叠,拉普拉斯方程给出 (这里对  求和),我们可以写成

其中

包括原子核位置处的电子电荷密度 ,拉普拉斯方程被泊松方程  取代。这引入了跃迁频率的一个小的(但仍然显著的)单极移动,我们在此将其忽略。

Wigner-Eckart 定理告诉我们,在单个自旋多重态内,表示四极矩的量子算符总是可以仅用自旋算符写出:

其中包含对称化以确保厄米性,且  是一个仅依赖于总自旋量子数的常数。使用这个定理,我们可以将哈密顿量中四极项的量子算符写为:

可以证明 [21, Eq. (10.50)],常数  与体坐标系中的电荷分布相关,使得在最大权重态()中,

因此,我们最终得到以下简便的形式:

这个哈密顿量的对角化给出了由于四极相互作用导致的自旋多重态的  个本征值,显然对于时间反演双重态  是双重简并的。由于哈密顿量是无迹的,相对于未微扰的哈密顿量,能级没有平均移动。注意,当由于电子电荷与原子核重叠导致拉普拉斯方程无效时,这不成立。另注意,体坐标系四极矩  取决于同核异能态,因此取决于 。

为了了解四极劈裂的量级,让我们考虑钍原子核位于具有立方对称性的位点(因此没有四极劈裂)。我们用距离钍原子核  处的一个强度为  的附加电荷来微扰这个系统。如果我们忽略介电屏蔽(对于小  可能有效,但对于大  无效),四极能量尺度为

取 ,半径为一个晶格常数,Å,得到

这比实验值(从测量的四极劈裂推断)小两个数量级。然而,Sternheimer 反屏蔽 [19, 20, 21](与原子核附近核心电子的极化有关)很可能将电场梯度增强多达两个数量级。Hiraki 等人 [16] 使用 DFT 计算找到了一个产生  的原子核构型,不对称参数为 。张等人 [4] 的高精度光学频率梳测量发现 ,不对称参数为 。Hiraki 等人 [16] 提出了电子结构计算和实验证据,证明存在紧密间隔的 Th 缺陷对,这与观测到的  值一致。两个  的缺陷会如此靠近似乎令人惊讶,但 Hiraki 等人表明,除了近似给出正确的  外,这种缺陷对也会近似产生从测量的四极劈裂推断出的观测不对称参数  值。

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[16] Takahiro Hiraki et al. Laser mossbauer spectroscopy of Th, 2025. arXiv:2509.00041.

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[18] A. M. Stoneham. Shapes of inhomogeneously broadened resonance lines in solids. Rev. Mod. Phys., 41:82–108, Jan 1969.

[19] R. Sternheimer. On nuclear quadrupole moments. Phys. Rev., 84:244–253, Oct 1951.

[20] R. M. Sternheimer. Shielding and antishielding effects for various ions and atomic systems. Phys. Rev., 146:140–160, Jun 1966.

[21] Charles P. Slichter. Principles of Magnetic Resonance. Springer, https://link.springer.com/book/10.1007/978-3-662-09441-9, 1990.

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