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《自然-化学工程》三月合集:关注碳捕集、利用与封存

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随着大气中二氧化碳浓度不断上升,减缓其影响的紧迫性日益增加。鉴于碳捕集、利用与封存(CCUS)过程的动态性、多面性以及有时存在较大争议,本月我们推出了一个关于 CCUS 技术的专刊,汇集了本刊的研究论文、观点文章和分析成果。通过将这些工作集中在一个平台,我们希望能够促进对该复杂主题的更清晰理解,既包括技术层面的最新进展,也涵盖系统层面的挑战。

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编辑评论

文章标题:The future of carbon capture, utilization and storage technologies (碳捕集、利用与封存技术的未来)

碳捕集、利用与封存技术作为气候缓解的重要途径备受关注。本期编者按强调了在推进相关新兴技术时,可行性评估与技术创新的必要性

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观点与评论文章

文章标题:Too late for CCS and hydrogen(碳捕集与氢能为时已晚)

在其商业化五十年后,全球碳捕集与封存(CCS)能力仅相当于全球排放量的 0.09%。与此同时,全球无排放电力的增长仍呈现稳定的线性趋势。本篇观点文章认为,到 2050 年,CCS 或氢能已难以作出实质性贡献,因此需要寻求其他解决方案来实现工业脱碳。

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文章标题:Using pseudo-steady-state operation to redefine stability in CO2 electrolysis(利用准稳态操作重新定义二氧化碳电解的稳定性)

电化学催化剂与反应的一个关键要求是能够在时间尺度上表现出稳定的运行,但究竟什么才被定义为稳定或不稳定?本篇观点文章探讨了二氧化碳电解中稳定性的复杂性,并呼吁将稳定性作为性能指标进行重新评估与界定。

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文章标题:Tandem reactors and reactions for CO2 conversion(用于二氧化碳转化的串联反应器与反应)

串联催化与串联反应器为可持续地将二氧化碳转化为传统催化过程无法获得的高价值产物提供了独特机遇。本篇观点文章讨论了在发展串联催化过程中的进展与机遇,这些过程涉及热催化、电催化、光催化、等离子体催化以及生物催化等多种组合。

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文章标题:Engineering redox-active electrochemically mediated carbon dioxide capture systems(设计活性氧化还原的电化学介导二氧化碳捕集系统)

本篇观点文章讨论了电化学介导的二氧化碳捕集系统,这类系统相比传统热法具有更低的能耗,并具备模块化扩展的潜力。新的集成化配置能够进一步降低成本并提升单元生产率,而对现有电池设计的进一步工程化改进将有助于更快速的应用实施。

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文章标题:Water management and heat integration in direct air capture systems (直接空气捕集系统中的水管理与热集成)

水管理对于提升直接空气捕集(DAC)技术的经济可行性并减少其环境影响至关重要,但其高能耗特性使得热回收技术成为必要。本篇观点文章讨论了在 DAC 过程中,将水管理与热集成相结合的若干前端与后端策略。

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文章标题:Reactor engineering for converting CO2 to solid carbon(用于二氧化碳转化为固体碳的反应器工程)

将二氧化碳转化为固体碳材料既能实现长期碳封存,又能生产增值产品。本篇评论比较了基于热力学分析指导的反应器构型,评估了不同碳产品的市场规模与形貌调控,并指出了规模化应用所面临的障碍与机遇。

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文章标题:Causes of and mitigation approaches for salt deposition in CO2 electrolysis(二氧化碳电解中盐沉积的成因及缓解方法)

随着二氧化碳电解领域从基础研究逐步过渡到具有商业相关性的工程挑战,为最大化催化效果所需的阳离子往往会过度集中,导致盐沉积及伴随的性能下降。本篇评论分析了盐沉积的根本成因,并探讨了解决这一问题的潜在策略。

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文章标题:Best practices in the characterization of porous materials for CO2 capture(用于二氧化碳捕集的多孔材料表征最佳实践)

碳捕集技术的快速商业化凸显了对能够选择性捕获二氧化碳的吸附剂进行仔细评估的必要性。本篇评论指出了将多孔 CO₂ 捕集材料从实验室推进至商业规模过程中需要关注的若干关键考量。

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文章标题:Accelerating the climate transition through scientist-led CO2 management pilot projects(通过科学家主导的二氧化碳管理试点项目加速气候转型)

气候危机所带来的生存威胁呼唤紧迫的解决方案,以应对难以减排和不可避免的二氧化碳排放。本篇评论通过实例展示了科学家在启动开创性试点项目中所能发挥的关键作用,他们借助自身的研究成果、系统理解与人脉网络,从而培养下一代气候创新者。

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文章标题:Ion leakage in bipolar membranes undermines CO2 electrolysis(双极膜中的离子泄漏削弱了二氧化碳电解)

双极膜能够实现无需铂族金属的二氧化碳电解,但离子泄漏会使阳极电解液酸化并腐蚀阳极。最新研究表明,在实际双极膜运行中,即使水解离效率达到 99.8%,若没有额外的阳极电解液处理,也几乎难以满足要求。

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研究论文

文章标题:A synthetic cell-free pathway for biocatalytic upgrading of formate from electrochemically reduced CO2(一种用于电化学还原CO₂所得甲酸盐的合成无细胞生物催化升级途径)

亟需具有成本效益、环境可持续性和高能效的方法来应对不断上升的大气二氧化碳浓度。本文作者将二氧化碳的电化学还原生成甲酸盐与甲酸盐的生物合成转化相结合,利用一种称为ReForm 的合成代谢途径,将其进一步转化为通用的构建模块乙酰辅酶A(acetyl‑CoA)。

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文章标题:Enhancing continuous-flow CO2 capture and release from aqueous carbonates via thermal pH regulation(通过热 pH 调控提升连续流碳酸盐溶液中的 CO₂ 捕集与释放)

本研究提出了一种降低碳酸盐水溶液碳捕集吸附剂再生能耗的方法,该方法利用三羟甲基氨基甲烷作为热响应型 pH 调节剂。连续流系统在阳光条件下表现出高效地将稀释的CO₂气流浓缩为高纯度产物的能力,并具有高度稳定性和良好的经济可行性。

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文章标题:Passive direct air capture via evaporative carbonate crystallization(通过蒸发碳酸盐结晶实现被动直接空气捕集)

本研究提出了一种被动式方法,利用碳酸盐结晶器直接以固体形式捕获二氧化碳。该系统借助风驱动的蒸发过程,实现了快速的 CO₂ 捕集与碳酸盐结晶。与需要大量资本投入的传统空气接触器相比,这一方法提供了一种简化且可扩展的替代方案。

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文章标题:Water dissociation efficiencies control the viability of reverse-bias bipolar membranes for CO2 electrolysis(水解离效率决定反向偏置双极膜在 CO₂ 电解中的可行性)

反向偏置双极膜能够在无需铱阳极的情况下实现长时间的二氧化碳电解,但前提是 100% 的离子电荷由水解离承担。本文作者展示了实际系统的水解离效率远低于完全水平,凸显了在使用镍基阳极进行持续碱性运行时存在的性能差距。

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文章标题:Scalable metal–organic framework-based electrodes for efficient alkaline water electrolysis(用于高效碱性水电解的可扩展金属‑有机框架电极)

金属‑有机框架作为水分解电催化剂具有应用前景,但其大规模生产仍是一项挑战。本研究报道了一种可扩展的合成方法,用于制备大面积的金属‑有机框架电极,并在实际碱性水电解中实现了高催化活性和稳定性。

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文章标题:Scalable synthesis of CO2-selective porous single-layer graphene membranes(可扩展合成 CO₂ 选择性多孔单层石墨烯膜)

原子级薄石墨烯膜在气体分离中面临规模化挑战。作者提出了可扩展且可重复的制备方法,简化了原子级多孔石墨烯膜的制造过程,实现了膜面积高达 50 cm²,并在点源碳捕集方面展现出良好的性能。

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文章标题:Biogas sequestration to carbon nanofibers via tandem catalytic strategies(通过串联催化策略将沼气固存为碳纳米纤维)

将沼气升级为有价值的固体碳有望通过长期碳储存实现负 CO₂ 排放,但在单一反应器中会面临显著的热力学和动力学限制。串联策略能够将反应分解到多个串联反应器中,整合非平衡过程,并识别协同催化位点,从而提升碳纳米纤维的产量。

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文章标题:Process and techno-economic analyses of ethylene production by electrochemical reduction of aqueous alkaline carbonates(通过电化学还原碱性水溶液中的碳酸盐生产乙烯的工艺与技术经济分析)

未来利用碳酸盐水溶液原料进行电解乙烯生产的工业流程尚未得到充分理解。作者开发了单元操作与完整工艺设计,评估了规模化条件下的技术经济性,识别了关键工艺需求与障碍,并阐明了该技术未来商业化可行性所需的最低基准。

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文章标题:Engineering MOx/Ni inverse catalysts for low-temperature CO2 activation with high methane yields(用于低温 CO₂ 活化并实现高甲烷产率的 MOₓ/Ni 反向催化剂工程化设计)

低温 CO₂ 甲烷化过程由于具有较高的平衡转化率而具备提升能效的潜力,但通常受限于催化剂活性不足。作者报道了一种反向 CeZrOₓ/Ni 催化剂,在常压下实现了高水平的低温(200 °C)甲烷化活性。

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文章标题:Kilowatt-scale tandem CO2 electrolysis for enhanced acetate and ethylene production(千瓦级串联 CO₂ 电解用于提升乙酸与乙烯产量)

串联 CO₂ 电解在将捕获的 CO₂ 转化为多碳产物方面展现出巨大潜力,但要将这些系统扩展到商业规模仍需更多努力。作者通过将串联 CO₂ 电解提升至千瓦级,回应了这一关键需求,标志着迈向现实应用的重要一步。

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文章标题:Molar-scale formate production via enzymatic hydration of industrial off-gases(通过酶促水合工业尾气实现摩尔规模甲酸生产)

在全球气候危机背景下,排放捕集方法至关重要,而重工业部门的脱碳尤为困难。作者提出了一种新的酶级联反应,用于将工业排放转化为甲酸盐,这些甲酸盐既可作为氢载体,也可作为化学品的构筑单元。

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文章标题:Exploring CO2 reduction and crossover in membrane electrode assemblies(在膜电极组件中探索 CO₂ 还原与交叉效应)

CO₂ 电解槽的设计因耦合的传输与反应现象而变得复杂。作者开发了一种连续介观模型,涵盖多尺度的物理过程,用于预测 CO₂ 电解的活性与选择性,并揭示了在膜电极组件中由于交叉效应导致的 CO₂ 损失。

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文章标题:Co-production of steel and chemicals to mitigate hard-to-abate carbon emissions(钢铁与化学品协同生产以减缓难以消除的碳排放)

实现净零未来需要解决那些难以减排的行业。协同生产为减缓化工和钢铁行业的排放提供了机会,即通过从钢铁制造尾气中提取氢气和一氧化碳,并将其用于化学合成。作者研究了在中国协同生产化学品与钢铁的碳减排效果及成本。

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文章标题:In situ techniques for aqueous quinone-mediated electrochemical carbon capture and release(用于水溶性醌介导电化学碳捕集与释放的原位技术探索)

在水溶性醌介导体系中,pH 摆动机制与亲核性摆动机制均对 CO₂ 捕集起作用,但传统测量方法只能报告它们的综合贡献,无法量化各自的相对贡献。作者引入了热力学与动力学分析,并结合两种原位实验技术,以量化这些机制的具体贡献。

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文章标题:Design and diagnosis of high-performance CO2-to-CO electrolyzer cells(高性能 CO₂ 转 CO 电解槽的设计与诊断)

优化 CO₂ 转 CO 电解槽对于发展串联电解过程至关重要。如今,一种高效且无贵金属的 CO₂ 转 CO 电解槽阴极设计,使其能够在低化学计量 CO₂ 过量比条件下运行,并在出口气流中实现 70% 摩尔浓度的 CO,同时还提供了一种诊断方法,用于分析其催化特性与传质特性。

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文章标题:Directing CO2 electroreduction pathways for selective C2 product formation using single-site doped copper catalysts(利用单原子位点掺杂铜催化剂引导 CO₂ 电还原路径,实现选择性 C₂ 产物生成)

在 CO₂ 电还原过程中,引导决定选择性的关键步骤与 C–C 偶联步骤同样重要。作者强调,铜表面上的单原子位点贵金属掺杂能够影响 C–O 键的解离,并将 C–C 偶联之后的反应路径引导至生成乙烯或乙醇。

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《自然-化学工程》

本刊是2024年的新刊,与《自然》旗下现有的应用科学期刊相辅相成,主要出版应用化学和物理学领域的前沿研究,并面向广泛的科学界,如化学工程师、化学家、物理学家、环境学家和材料科学家等。这本新刊将在主编Tom Dursch的领导下,不仅出版一流的化学和环境工程学内容,还将覆盖与化学品更广泛的工业应用密切相关的领域及其所带来的挑战,尤其是从工程和可持续性的角度。

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