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新刊推荐 | Catal 推荐 | “1+1+1>3”:掺杂协同效应打造新一代铈基燃烧催化剂

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研究性论文 

Catal 近日发表的一项研究报道了一种基于**掺杂协同效应(dopant synergy)**的铈基混合氧化物设计策略。研究团队通过在CeO₂萤石结构中引入不同功能的第3族和第4族金属元素,系统揭示了各类掺杂剂在氧释放过程中的作用机制,并发现不同类别掺杂元素之间存在显著协同效应,可有效降低释氧温度并提高释氧能力。

基于这一设计理念,研究人员构建了四元氧化物CePrZrSmOₓ,其同时兼具优异的氧释放性能和烟炱燃烧活性,在所有测试样品中表现最佳。研究结果为高性能储氧材料、燃烧催化剂及尾气净化催化材料的开发提供了新的设计思路。

关键要点

  • 三类掺杂剂作用被系统厘清 —— 研究将掺杂元素划分为易还原元素(Pr、Tb)、晶格稳定元素(Zr、Ti)和氧空位促进元素(Sm、La)三大类,为铈基氧化物的定向设计提供了清晰的分类框架。

  • 不同元素通过不同机制促进释氧 —— Pr、Tb可直接参与氧化还原循环贡献活性氧;Zr、Ti通过稳定还原过程中的晶格结构促进Ce还原;Sm、La则通过引入氧空位提高晶格氧迁移能力。

  • 原位表征揭示协同作用本质 —— 结合H₂-TPR与原位XANES-TPR技术,研究人员能够区分不同元素在还原过程中的作用,证明各类掺杂剂并非简单叠加,而是在氧释放过程中发挥互补功能。

  • 异类掺杂产生显著协同效应 —— 当来自不同类别的元素同时掺杂时,材料的释氧温度明显降低;而同类别元素共掺杂时,则未观察到类似的增强效应,说明功能互补是实现性能突破的关键。

  • 四元氧化物实现性能最优组合 —— 基于协同设计理念构建的CePrZrSmOₓ集成了三类掺杂元素的优势,实现约428°C的最低释氧温度和约1.4 mmol g⁻¹的最高释氧量,在所有样品中表现最佳。

  • 释氧增强直接提升燃烧催化性能 —— 研究发现,材料的释氧温度和释氧能力与烟炱燃烧活性呈显著相关性,表明晶格氧供应能力是影响燃烧性能的重要因素。

  • 烟炱燃烧表现达到最佳水平 —— CePrZrSmOₓ在测试中实现最低346°C烟炱燃烧温度和最高1.21 mmol g⁻¹碳转化量,展现出优异的尾气净化应用潜力。

  • 提出可推广的催化材料设计策略 —— 研究表明,通过综合考虑元素可还原性、晶格调控能力和氧空位形成能力,可实现对铈基氧化物释氧性能的精准调控,为高性能环境催化材料开发提供了新的思路。

研究意义

该研究建立了一套基于掺杂协同效应的铈基氧化物设计框架,将元素可还原性、晶格稳定能力和氧空位形成能力与材料释氧性能系统关联起来。研究证明,不同功能元素之间的协同作用能够显著改善氧释放行为,从而提升催化燃烧性能。

与传统依赖经验筛选掺杂元素的方法相比,该研究提出了一种更加理性的催化剂设计思路。通过合理组合具有互补功能的元素,可在更低温度下实现更高效的氧释放和烟炱氧化,为燃烧催化和排放控制领域提供新的解决方案。

这一设计理念不仅适用于高性能烟炱燃烧催化剂和柴油车尾气净化材料的开发,也有望推广至其他多组分氧化物体系,为环境催化和能源催化领域新材料的设计提供参考。

作者及单位

李端兴(Duanxing Li)、张芳(Fang Zhang)、中谷有纪(Yuki Nakaya)、古川真也(Shinya Furukawa)

单位:

日本大阪大学工程研究生院应用化学系(Division of Applied Chemistry, Graduate School of Engineering, The University of Osaka)

通讯作者

古川真也(Shinya Furukawa)

[email protected]

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期刊介绍

Catal 是Springer旗下一本专注于催化方向的开放获取新刊。这本期刊旨在发表具有独创意义的重要工作。期刊将以催化应用为导向,促进基础研究学者和工业工程师之间具有包容性的沟通,更加有效地发布有关创新技术和实际应用的重要研究成果。 

关于Catal

  • 目标影响因子20 

  • 优先考虑关键催化应用方向的研究工作 

  • 关注青年研究人员 

  • 提供文章出版费用(APC)豁免 

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